Ο πατέρας του, Δημήτριος ήταν από το γνωστό Βυζαντινό γένος των Νοταράδων, και κατά την παράδοση ήταν συγγενής του μεγάλου Δούκα Λουκά Νοταρά που καθαιρέθηκε κατά την Άλωση της Κωνσταντινουπόλεως. Το κοσμικό όνομα του αγίου ήταν Γεώργιος.
Ο άγιος έφυγε έφηβος από το σπίτι του και το 1527 πήγε στην Ζάκυνθο για να συμπληρώσει τη μόρφωσή του. Αργότερα πήγε στην Ιερουσαλήμ όπου χειροτονήθηκε διάκονος και πρεσβύτερος από τον Πατριάρχη Ιεροσολύμων Γερμανό με το όνομα Γεράσιμος προς τιμήν του αγίου Γερασίμου του Ιορδανίτου. Εκεί έμεινε δώδεκα χρόνια υπηρετώντας στο ναό της Αναστάσεως. Περιόδευσε στην Αίγυπτο και τη Συρία για να επιστρέψει το 1559 στην Κεφαλονιά όπου και ίδρυσε το μοναστήρι του.
Ο Άγιος Γεράσιμος πέθανε την 15η Αυγούστου του 1579. Επειδή την ημέρα αυτή γιορτάζεται η κοίμηση της Θεοτόκου, η γιορτή του Άγιου Γεράσιμου είναι ακριβώς την επόμενη μέρα. Ο Άγιος Γεράσιμος γιορτάζεται επίσης και στις 20 Οκτωβρίου, η οποία μέρα αποτελεί και επίσημη αργία στο νησί της Κεφαλονιάς. Το όνομα "Γεράσιμος"είναι από τα πιο κοινά αντρικά ονόματα στο νησί, ενώ δεν είναι λίγες οι γυναίκες με το όνομα "Γερασιμούλα".